Bu bölüm, nonklasik karbokatyonlar ve özellikle 7-norbornadienil katyonu gibi yapının deneysel ve teorik olarak incelenmesini içeren **Sheradsky-Coates-Endo reaksiyonunu** kapsar. Bu reaksiyonlar, 1960'ların sonunda ve 1970'lerde Sheradsky, Coates ve Endo tarafından geliştirilen ve nonklasik yapıların doğasını anlamaya yönelik önemli deneysel ve teorik çalışmalara dayanır. Bu yapılar, elektron delokalizasyonu gösteren karbokatyonlardır ve bishomoaromatik sistemlerin karakteristik özelliklerini sergiler.
Saul Winstein, Amerikalı bir fiziksel organik kimyagerdir ve 1960'ların sonunda nonklasik karbokatyonlar üzerine temel çalışmalar yapmıştır. Özellikle 7-norbornadienil katyonun yapısı ve reaktivitesi üzerine araştırmalarıyla bilinir.
William L. Jorgensen, Amerikalı bir teorik kimyagerdir ve 7-norbornadienil katyonun yapısını ve kararlılığını hesaplayarak nonklasik yapıların doğasını destekleyen önemli teorik çalışmalar yapmıştır.
Ronald E. Leone, Paul von R. Schleyer ile birlikte degenerate (yozlaşma gösteren) karbokatyonlar üzerine önemli çalışmalar yapmıştır. Bu çalışmalar, nonklasik yapıların karakterizasyonu için kritik olmuştur.
1960'ların sonunda, Saul Winstein ve çalışma arkadaşları 7-norbornadienil katyonunun yapısını incelemeye başlamıştır. Bu katyonun, simetrik bir köprülenmiş yapıya sahip olduğu ve elektron delokalizasyonu içerdiği düşünülmüştür. Bu yapı, "nonklasik" olarak adlandırılmıştır. 1970'lerde, Jorgensen gibi teorisyenlerin katkısıyla bu yapının kararlılığı ve yapısı teorik olarak desteklenmiştir. Bu çalışma, bishomoaromatik sistemlerin doğasını anlamada önemli bir dönüm noktasıdır.
Sheradsky-Coates-Endo reaksiyonu, genellikle 7-norbornadienin protonasyonu ile başlar ve nonklasik bir karbokatyon olan 7-norbornadienil katyonunu oluşturur:
R–C7H8 + H+ → [R–C7H9]+ (7-norbornadienil katyon)
(Sıcaklık: -80°C ila +25°C)
Mekanizma şu adımlardan oluşur:
Nonklasik karbokatyonlar, klasik kovalent bağlarla açıklanamayan, delokalize elektronlar içeren yapılar içerir. 7-norbornadienil katyonu, 6π elektron sistemiyle bishomoaromatik bir yapıdır. Bu yapı, Huckel kuralına benzer şekilde aromatiklikten esinlenen bir kararlılık gösterir. Bu yapılar, NMR ve teorik hesaplamalarla karakterize edilir.
Sheradsky-Coates-Endo reaksiyonu için tipik koşullar:
| Substrat | Asit | Ürün | Notlar |
|---|---|---|---|
| 7-Norbornadien | HF/SbF5 | 7-Norbornadienil katyon | İlk örnek |
| 7-Methylnorbornadien | FSO3H | 7-Methylnorbornadienil katyon | Substitüe versiyon |
| 7-Ethoxynorbornadien | H2SO4 | 7-Ethoxynorbornadienil katyon | Elektron verici grup |
Sheradsky-Coates-Endo reaksiyonu, sentetik organik kimyada çeşitli alanlarda kullanılır:
Soru 1: 7-Norbornadienil katyonunun yapısı hangi tiptedir?
Soru 2: Aşağıdakilerden hangisi 7-norbornadienil katyonunun önemli bir özelliğidir?
a) Sadece lineer yapıda olmaları
b) 6π elektron sistemiyle bishomoaromatiklik göstermeleri
c) Yalnızca aromatik substratlarla reaksiyona girmeleri
d) Su ortamında çözünmemeleri
Soru 3: 7-Norbornadienin protonasyonu sonucu oluşan katyonun iskeletinde ne olur?
a) Aromatiklik kazanır
b) Köprü konumları arasında hızlı geçiş (bridge flipping) olur
c) Dimerleşir
d) Hidrolize olur
Sheradsky-Coates-Endo reaksiyonunu anlamak için:
Tipik bir prosedür: 1 mmol 7-norbornadien, -80°C'de HF/SbF5 gibi süper asit ile reaksiyona sokulur. Reaksiyon, NMR ile izlenir. Ürün, karakteristik bir spektrum gösterir ve çok hızlı yozlaşma geçirir. Spektrumda tek bir sinyal gözlemlenir (ortalama yapı).
1.Winstein, S., et al. (1960). The 7-norbornadienyl cation. Journal of the American Chemical Society, 82(12), 3249–3258. https://doi.org/10.1021/ja01497a038
2.Jorgensen, W. L. (1976). The structure and stability of coates' cations. Tetrahedron Letters, 17(35), 3033–3036. https://doi.org/10.1016/0040-4039(76)80062-7
3.Leone, R. E., & Schleyer, P. v. R. (1970). Degenerate Carbonium Ions. Angewandte Chemie International Edition, 9(11), 860–890. https://doi.org/10.1002/anie.197008601
4.Smith, M. B., & March, J. (2007). March’s advanced organic chemistry: Reactions, mechanisms, and structure (6th ed.). Wiley.