Bu bölüm, 2-(1-Alkinil)-anilinlerin veya 2-(1-Alkinil)-fenollerin palladyum katalizörlüğünde intramoleküler olarak döngülenmesiyle **indol** veya **benzofuran** türevlerinin sentezlendiği **Lautens reaksiyonunu** kapsar. Bu reaksiyon, 1990’larda Mark Lautens ve arkadaşları tarafından geliştirilmiştir. Reaksiyon, C-H aktivasyonu ve sonra C-N (veya C-O) bağ oluşumu mekanizması üzerinden yürür. Bu reaksiyon, heterosiklik kimyada C-N ve C-O bağları oluşturmak için güçlü bir yöntemdir ve biyolojik aktivite gösteren doğal ürünlerin sentezlerinde yaygın bir yere sahiptir.
Mark Lautens, Kanadalı önde gelen bir organometalik kimyacıdır. Toronto Üniversitesi'nde profesörlük yapmıştır. 1990’larda, palladyum katalizörlü C-H aktivasyon reaksiyonlarına öncülük etmiştir. Özellikle 2-(1-Alkinil)-anilinlerin ve 2-(1-Alkinil)-fenollerin döngülenmesiyle indol ve benzofuran sentezleri üzerine yaptığı çalışmalar, heterosiklik kimyada devrim yaratmıştır. Lautens’in bu reaksiyonu, C-H bağlarını doğrudan kullanarak yeni C-N bağları oluşturmanın yollarını açmıştır.
Lautens reaksiyonu, 1990’larda C-H aktivasyonuna dayalı palladyum katalizli döngülenme reaksiyonlarının öncüsüdür. Bu reaksiyon, önce alkinil grubunun Pd(II) kompleksine koordine olması, sonra C-H aktivasyonu ile indol veya benzofuran halkasının oluşması prensibine dayanır. Bu yöntem, önceki geleneksel sentezlere göre daha atom ekonomik ve daha az adım gerektirir. Bu reaksiyon, son yıllarda doğal ürün sentezlerinde ve ilaç kimyasında önemli bir yere sahip olmuştur.
Lautens reaksiyonunun genel formu şu şekildedir:
2-(1-Alkinil)-anilin → Indol
(Katalizör: Pd(OAc)2, PPh3; Oksidatif ajan: Cu(OAc)2)
Mekanizma şu adımlardan oluşur:
Lautens reaksiyonu, C-H bağlarını doğrudan kullanarak yeni bağlar oluşturur. Bu, sentezdeki adımları azaltır ve atom ekonomisini artırır. Bu reaksiyon, heterosiklik kimyada önemli bir araçtır ve biyolojik olarak aktif bileşiklerin sentezlerinde sıklıkla kullanılır.
Lautens reaksiyonu için tipik koşullar:
| Substrat | Katalizör | Ürün | Notlar |
|---|---|---|---|
| 2-(1-Pentinil)-anilin | Pd(OAc)2 / PPh3 | 2,3-Disubstitüe Indol | Yüksek verim |
| 2-(1-Propinil)-fenol | Pd2(dba)3 / dppf | 2-Substitüe Benzofuran | C-H aktivasyonu |
| 4-Metil-2-(1-pentinil)-anilin | PdCl2(PPh3)2 | 4-Metilindol türevi | Elektron verici grup tolere edilir |
Lautens reaksiyonu, sentetik organik kimyada çeşitli alanlarda kullanılır:
Soru 1: Lautens reaksiyonu ile hangi heterosiklik bileşik sentezlenebilir?
Soru 2: Aşağıdakilerden hangisi Lautens reaksiyonunun en büyük avantajıdır?
a) Sadece aromatik alkinlerle çalışması
b) C-H bağlarını doğrudan kullanarak C-N/O bağları oluşturması
c) Sadece çözücüsüz ortamda yapılması
d) Sadece yüksek sıcaklıkta çalışması
Soru 3: Lautens reaksiyonunda hangi katalizör kullanılır?
a) Ni(PPh3)4
b) Pd(OAc)2
c) CuSO4
d) FeCl3
Lautens reaksiyonunu anlamak için:
Tipik bir prosedür: 1 mmol 2-(1-pentinil)-anilin, 0.05 mmol Pd(OAc)2, 0.1 mmol PPh3, 1.2 mmol Cu(OAc)2 ve 5 mL toluen içinde 100°C’de 8 saat karıştırılır. Reaksiyon tamamlandığında, çözücü uçurulur ve ürün kolon kromatografisi ile saflaştırılır. Elde edilen 2,3-disubstitüe indol, genellikle %70-85 verimle elde edilir.