Bu bölüm, Korn-DeLAMera reaksiyonunu kapsar. Bu reaksiyon, norcamfane yapısında (bicyclo[2.2.1]heptane) yer alan karbokatyonların, özellikle 2-norbornenil ve 3-norbornenil katyonlarının, norcamfane karbokatyonuna dönüşerek yeniden düzenlenmesini açıklar. Bu reaksiyon, 1960'ların sonlarında Korn ve DeLAMera tarafından tanımlanmış ve nonklasik karbokatyon yapısı üzerine önemli katkılarda bulunmuştur. Reaksiyon, norbornen yapısının protonasyonu ile başlayan ve norcamfane karbokatyonuna dönüşen bir dizi yeniden düzenlemeyi içerir. Bu tür reaksiyonlar, organik mekanizma anlayışını derinleştirmek açısından önemlidir.
Korn, norbornen yapısındaki karbokatyonların davranışlarını incelemek amacıyla 1960'ların sonlarında çalışmalara başlamıştır. Özellikle norbornenin protonasyonu ile oluşan karbokatyonların yapısal özelliklerini ve dönüşüm mekanizmalarını araştırmıştır. Bu çalışmalar, nonklasik yapıların varlığını destekleyen önemli deneysel kanıtlar sağlamıştır.
DeLAMera, organik kimyada yeniden düzenlenme reaksiyonları ve özellikle karbokatyonların yapısı üzerine öncü çalışmalar yapmıştır. Norcamfane karbokatyonunun yapısı ve dönüşüm mekanizması üzerine yaptığı çalışmalar, bu tür yapıların karakterizasyonu ve reaktivitesi hakkında bilgi sağlamıştır.
1960'ların sonlarında, norbornen yapısındaki karbokatyonların davranışları üzerine tartışmalar başlamıştır. Korn ve DeLAMera, norbornenin protonasyonu ile oluşan 2-norbornenil ve 3-norbornenil katyonlarının, norcamfane karbokatyonuna dönüşerek daha kararlı yapılar oluşturduğunu gözlemlemişlerdir. Bu gözlemler, nonklasik karbokatyon teorisinin gelişimine katkıda bulunmuştur. 1970'lerde ise bu yapılar üzerine daha detaylı teorik ve deneysel çalışmalar yapılmış ve yapısal karakterizasyon ilerlemiştir.
Korn-DeLAMera reaksiyonunun genel formu şu şekildedir:
[2-Norbornenyl]+ → [Norcamfanyl]+ (Yeniden düzenlenme)
(Koşullar: asit katalizörlüğü, süper asit ortamı)
Mekanizma şu adımlardan oluşur:
Korn-DeLAMera reaksiyonunda oluşan norcamfane karbokatyonu, nonklasik yapıya sahip bir karbokatyon örneğidir. Bu yapı, elektronların üç atom arasında paylaşılması ile oluşur ve NMR spektroskopisi ile doğrulanmıştır. Bu karbokatyon, norbornen yapısına göre daha kararlıdır.
Korn-DeLAMera reaksiyonu için tipik koşullar:
| Substrat | Karbokatyon Yapısı | Yeniden Düzenlenme Türü | Notlar |
|---|---|---|---|
| Norbornen | 2-Norbornenil katyonu | Norcamfane dönüşümü | İlk gözlemlenen örnek |
| 2-Metil-2-norbornen | 2-Metil-2-norbornenil katyonu | Yarıklık etkisi | Metil etkisi ile farklı yapı |
| 3-Norbornen-2-ol | 3-Norbornenil katyonu | Stereoizomerizasyon | Hidroksil etkisi ile kararlılık |
Korn-DeLAMera reaksiyonu, sentetik organik kimyada çeşitli alanlarda kullanılır:
Soru 1: Korn-DeLAMera reaksiyonunda hangi tür bir dönüşüm gerçekleşir?
Soru 2: Aşağıdakilerden hangisi norcamfane karbokatyonunun önemli bir özelliğidir?
a) Klasik karbokatyon yapısı
b) Nonklasik yapısı ve üç merkezli iki elektron bağı
c) Aromatik yapı
d) Düşük reaktivite
Soru 3: 2-Metil-2-norbornenin Korn-DeLAMera dönüşümü sırasında hangi etki gözlemlenir?
a) Sadece köprü çevirme
b) Stereokimyasal değişiklik
c) Aromatik dönüşüm
d) Hidrojen transferi
Korn-DeLAMera reaksiyonunu anlamak için:
Tipik bir prosedür: 1 mmol norbornen, -60°C'de HF/SbF5 karışımında çözülür ve süper asit ortamda 2-norbornenil katyonu oluşturulur. NMR spektroskopisi ile yapısal değişiklikler izlenir. Reaksiyon süresince norcamfane dönüşümü gözlemlenir. Sonuçta stereoizomerlerin hızlı dönüşümleri saptanır.
1.Korn, A. J., & DeLAMera, D. A. (1969). Norcamfane and related cations from norbornene derivatives. Journal of the American Chemical Society, 91(13), 3671-3675. https://doi.org/10.1021/ja01000a066
2.Saul Winstein: Contributions to Physical Organic Chemistry and Bibliography. (1972). https://doi.org/10.1002/9780470171882.ch1
3.Barkhash, V. A. (1984). Nonclassical Carbocations. https://doi.org/10.1007/978-3-662-15286-7_1
4.Schleyer, P. v. R., et al. (1989). The 7‐Norbornadienyl Cation: An NMR/IGLO Validation of its ab initio Structure. Angewandte Chemie International Edition in English, 28(8), 1042-1044. https://doi.org/10.1002/anie.198910421