Bu bölüm, alkenlerin (R–CH=CH–R') chiral Mn(III) kompleksi katalizörlüğünde asimetrik olarak epokside (R–CH(O)–CH(O)–R') dönüştürülmesinde kullanılan **Jacobsen Reaksiyonu**nu kapsar. Bu reaksiyon, 1980'lerde E. N. Jacobsen ve K. Katsuki tarafından bağımsız olarak geliştirilmiş ve daha sonra modern asimetrik sentezlerde önemli bir yer edinmiştir. Jacobsen Reaksiyonu, özellikle biyolojik olarak aktif bileşiklerin sentezinde ve farmasötik araştırmalarda büyük önem taşır. Bu reaksiyon, genellikle NaOCl ve KHSO5 gibi oksidatif ajanlarla gerçekleştirilir ve yüksek enantiyoseçicilik sağlar.
E. N. Jacobsen, ABD'li organik kimyagerdir ve 1980'lerde chiral Mn(III) kompleksi ile alkenlerin asimetrik epoksidasyonunu gerçekleştirmiştir. Bu çalışma, asimetrik katalizin modern organik kimyadaki önemini göstermiştir. Jacobsen, bu yöntemle kompleks moleküllerin sentezinde büyük başarılar elde etmiştir.
K. Katsuki, Japon organik kimyagerdir ve Jacobsen ile bağımsız olarak benzer bir asimetrik epoksidasyon reaksiyonu geliştirmiştir. Katsuki'nin çalışması, Jacobsen yöntemiyle birlikte "Jacobsen-Katsuki Reaksiyonu" olarak bilinir. Bu yöntem, özellikle doğal ürün sentezlerinde yaygın olarak kullanılmıştır.
1980'lerde Jacobsen ve Katsuki, alkenlerin chiral Mn(III) kompleksi ile asimetrik olarak epokside dönüştürülebileceğini göstermiştir. Bu reaksiyon, o dönemdeki diğer asimetrik reaksiyonlara kıyasla daha yüksek enantiyoseçicilik ve verim sunmuştur. 1990'lardan itibaren, bu yöntem modern organik sentezlerde standart bir yöntem haline gelmiştir. Özellikle farmasötik endüstrisinde, tek enantiyomerin sentezi için yaygın olarak kullanılmaktadır.
Jacobsen Reaksiyonunun genel formu şu şekildedir:
R–CH=CH–R' + Oksidatif ajan → R–CH(O)–CH(O)–R'
(Katalizör: Chiral Mn(III) kompleksi)
Mekanizma şu adımlardan oluşur:
Jacobsen Reaksiyonu, asimetrik katalizin öne çıkan örneklerinden biridir. Bu reaksiyon, chiral katalizörlerin kullanımıyla istenen enantiyomerin yüksek verimle ve seçicilikle elde edilmesini sağlar. Bu, farmasötik sentezlerde büyük bir avantajdır.
Jacobsen Reaksiyonu için tipik koşullar:
| Alken (R–CH=CH–R') | Oksidatif Ajan | Ürün (R–CH(O)–CH(O)–R') | Notlar |
|---|---|---|---|
| Stiren | NaOCl | (2R,3R)-2,3-Difeniloksetan | Yüksek enantiyoseçicilik |
| 1-Metilsiklohekzen | KHSO5 | (2S,3S)-2-Metil-3-sikloheksiloksetan | Siklik alken substrat |
| Trans-β-metilstiren | H2O2 | (2R,3R)-2,3-Difenil-2,3-dimetiloksetan | Substitüent etkisi |
Jacobsen Reaksiyonu, sentetik organik kimyada çeşitli alanlarda kullanılır:
Soru 1: Jacobsen Reaksiyonu'nda hangi tür bir dönüşüm gerçekleşir?
Soru 2: Aşağıdakilerden hangisi Jacobsen Reaksiyonu'nun yaygın oksidatif ajandır?
a) LiAlH4
b) NaBH4
c) NaOCl
d) Pd/C
Soru 3: Stiren Jacobsen Reaksiyonu'na sokulursa hangi ürün oluşur?
a) (2R,3R)-2,3-Difeniloksetan
b) Benzaldehit
c) Benzoik asit
d) Toluen
Jacobsen Reaksiyonu'nu anlamak için:
Tipik bir prosedür: 1 mmol alken, 0.05 mmol Jacobsen katalizörü, 2 mmol NaOCl, 5 mL CH2Cl2 içinde 0°C'de 2 saat karıştırılır. Reaksiyon tamamlandığında, çözelti suyla çalkalanır ve organik faz ayrılır. Organik faz MgSO4 ile kurutulur ve çözücü buharlaştırılır. Ürün, kolon kromatografisi ile saflaştırılır. Verim genellikle %70-90 arasındadır.
1.Jacobsen, E. N., et al. (1988). Asimetrik epoksidasyon reaksiyonları. Journal of the American Chemical Society, 110(18), 6285–6286.
2.Katsuki, T., & Sharpless, K. B. (1980). Optically active epoxides. Journal of the American Chemical Society, 102(19), 5974–5976.
3.Clayden, J., Wothers, P., & Wothers, P. (2001). Organic Chemistry (1st ed.). Oxford University Press.
4.Vollhardt, K. P. C., & Schore, N. E. (2018). Organic Chemistry: Structure and Function (8th ed.). W. H. Freeman.