Bu bölüm, nitrillerin ve azot yanaşık (azide) bileşiklerin Huisgen Tetrazole reaksiyonu ile 1,2,3,4-tetrazollerin sentezini kapsar. Bu reaksiyon, 1960'ların başlarında Rolf Huisgen tarafından tanımlanan ve 1,3-dipolar siklokatılma mekanizmasıyla gerçekleşen bir reaksiyondur. Reaksiyon, nitril (R–C≡N) ve azot yanaşık (R–N3) bileşiklerinin uygun koşullarda birleşmesiyle 5 üyeli heterosiklik bir yapı, yani tetrazol halkası oluşturur. Bu reaksiyon, farmakolojik olarak önemli bileşiklerin sentezinde ve malzeme biliminde büyük bir yere sahiptir.
Rolf Huisgen, Alman organik kimyacıdır ve 1960'ların başında 1,3-dipolar siklokatılma reaksiyonlarını sistematik olarak incelemiştir. Huisgen, nitril ve azot yanaşık bileşiklerinin reaksiyonlarını incelerken, bu tür reaksiyonların stereoselektif ve yüksek verimle gerçekleştiğini gözlemlemiştir. Tetrazol halkasının biyolojik aktivitesi ve farmakolojik uygulamaları üzerine yaptığı çalışmalar, bu reaksiyonun modern sentetik kimyada önemini artırmıştır.
1960 yılında Rolf Huisgen, nitril ve azot yanaşık bileşiklerinin reaksiyonlarını incelemeye başlamış ve bu reaksiyonun 1,3-dipolar siklokatılma mekanizmasıyla gerçekleştiğini açıklamıştır. Bu reaksiyon, daha sonra "Huisgen Tetrazole Sentezi" olarak bilinmeye başlanmıştır. 1970'lerde, bu reaksiyonun stereokimyası ve uygun katalizörlerle iyileştirilmesi üzerine çalışmalar yapılmıştır. 21. yüzyılda ise "Click Chemistry" kavramı ile bu reaksiyonun bakır(I) katalizli versiyonu (CuAAC) daha çok ilgi görmüş olsa da, Huisgen reaksiyonu hala önemli bir sentez yöntemidir.
Huisgen Tetrazole reaksiyonunun genel formu şu şekildedir:
R–C≡N + R'–N3 → 5-substitüe-1,2,3,4-tetrazol
(Koşullar: ısıtma, bazik ortam)
Mekanizma şu adımlardan oluşur:
Huisgen reaksiyonu, 1,3-dipolar siklokatılma reaksiyonlarına örnektir. Bu tür reaksiyonlarda, bir 1,3-dipolar ajan (örneğin azot yanaşık) bir dipolarofil (örneğin nitril) ile reaksiyona girer. Reaksiyon stereoselektif olabilir ve ürün stereoizomerlerin oluşumu reaktiflerin yapısına bağlıdır.
Huisgen Tetrazole reaksiyonu için tipik koşullar:
| Nitril | Azot Yanaşık | Tetrazol Ürünü | Notlar |
|---|---|---|---|
| Benzonitril | Fenil azot yanaşık | 5,5'-Difeniltetrazol | İlk örnek reaksiyon |
| Asetonitril | Metil azot yanaşık | 5-Metil-5-azidyltetrazol | Basit alifatik örnek |
| Propionitril | Etil azot yanaşık | 5-Etil-5-propiltetrazol | Asimetrik ürün |
Huisgen Tetrazole reaksiyonu, sentetik organik kimyada çeşitli alanlarda kullanılır:
Soru 1: Huisgen Tetrazole reaksiyonu hangi mekanizma ile gerçekleşir?
Soru 2: Aşağıdakilerden hangisi Huisgen Tetrazole reaksiyonunun bir ürünüdür?
a) 1,2,3-Triazol
b) 1,2,3,4-Tetrazol
c) 1,2,4-Triazol
d) Tetrazin
Soru 3: Asetonitril ve metil azot yanaşık reaksiyona girdiğinde hangi ürün oluşur?
a) 5,5'-Dimetiltetrazol
b) 5-Metiltetrazol
c) 5-Azetiltetrazol
d) 1,5-Dimetiltetrazol
Huisgen Tetrazole reaksiyonunu anlamak için:
Tipik bir prosedür: 1 mmol nitril, 1.2 mmol azot yanaşık, 2 mmol potasyum karbonat ve 5 mL n-propanol karıştırılır. Karışım 120°C'de 12 saat geri soğutucu altında ısıtılır. Reaksiyon tamamlandığında çözücü buharlaştırılır ve ürün suda çöktürülerek saflaştırılır. Verim genellikle %75-90 arasındadır.
1.Huisgen, R. (1963). Kinetik und Mechanismus der 1,3-dipolaren Cycloaddition. Angewandte Chemie International Edition, 2(7), 565-566. https://doi.org/10.1002/anie.196305651
2.Tornøe, C. W., Christensen, C., & Meldal, M. (2002). Peptidotriazoles on solid phase: [1,2,3]-triazoles by regiospecific copper(I)-catalyzed 1,3-dipolar cycloadditions of terminal alkynes to azides. Journal of Organic Chemistry, 67(9), 3057-3064. https://doi.org/10.1021/jo011148j
3.Rostovtsev, V. V., Green, L. G., Fokin, V. V., & Sharpless, K. B. (2002). A stepwise Huisgen cycloaddition process: copper(I)-catalyzed regioselective “ligation” of azides and terminal alkynes into 1,2,3-triazoles. Angewandte Chemie International Edition, 41(14), 2596-2599. https://doi.org/10.1002/1521-3773(20020715)41:14<2596::AID-ANIE2596>3.0.CO;2-4
4.Zhang, X., & Wang, Q. (2014). Recent advances in copper-catalyzed azide-alkyne cycloaddition. Current Organic Synthesis, 11(1), 127-134. https://doi.org/10.2174/1570179411666131119222944