DESTEK OL

Eglinton Coupling

Eglinton Coupling: Diyinik Bileşiklerin Oksidatif Dimerizasyonu

Bu bölüm, terminal alkınların oksidatif dimerizasyonuyla simetrik diyinlerin sentezlenmesinde kullanılan **Eglinton Coupling** reaksiyonunu kapsar. Bu reaksiyon, 1956 yılında Geoffrey Eglinton tarafından geliştirilmiş ve terminal alkınların (R-C≡C-H) piridin çözücüsünde Cu(OAc)2 ile muamele edilerek simetrik diyinlerin (R-C≡C-C≡C-R) elde edilmesine olanak tanımıştır. Eglinton Coupling, aslında daha eski bir reaksiyon olan **Glaser Coupling**'in modifiye edilmiş bir versiyonudur. Glaser Coupling'de Cu(I) tuzu ve oksijen kullanılırken, Eglinton Coupling'de Cu(II) tuzu doğrudan oksidant olarak kullanılır. Bu reaksiyon, özellikle makrosiklik diyinik bileşiklerin sentezinde ve metal-organik çerçevelerde (MOFs) önemli bir yere sahiptir.

Kaşif: Prof. Dr. Geoffrey Eglinton

Prof. Dr. Geoffrey Eglinton (1927–2016)

Geoffrey Eglinton, Bristol Üniversitesi'nde organik kimyager ve jeokimyacıydı. 1956 yılında, terminal alkınların bakır(II) asetat ile muamelesi sonucu simetrik diyinlerin oluştuğunu rapor etti. Bu keşif, Glaser Coupling'e kıyasla daha kontrollü ve pratik bir yöntem sunuyordu. Eglinton, daha sonra bu yöntemi doğal ürünlerin yapısında bulunan diyinik birimlerin sentezinde ve hatta jeokimyasal bileşiklerin analizinde kullanmıştır. Eglinton Coupling, modern organik sentezde hâlâ kullanılan temel bir yöntemdir ve özellikle büyük halkalı moleküllerin sentezinde vazgeçilmezdir.

Reaksiyonun Kısa Tarihsel Gelişimi

1869'da Carl Glaser, terminal alkınların amonyak varlığında Cu(I) klorür ve oksijen ile muamele edilerek diyinlere dönüştürülebileceğini keşfetmiştir. Ancak bu yöntem, oksijenin kontrolünü gerektirdiği için pratikte zorluklar sunuyordu. 1956'da Eglinton, Cu(II) asetatın piridin çözücüsünde, oda sıcaklığında ve havada terminal alkınları etkin bir şekilde dimerleştirebildiğini gösterdi. Bu, reaksiyonun laboratuvarlarda daha kolay ve güvenli bir şekilde uygulanmasını sağladı. 1970'lerde Hay ve ark. bu yöntemi daha da geliştirerek, daha hafif koşullarda ve daha geniş substrat yelpazesiyle çalışan bir versiyonunu (Hay Coupling) ortaya çıkardı.

Reaksiyonun Genel Formu ve Mekanizması

Eglinton Coupling'in genel formu şu şekildedir:

2 R–C≡C–H + 2 Cu(OAc)2 → R–C≡C–C≡C–R + 2 CuOAc + 2 HOAc

Mekanizma şu adımlardan oluşur:

  1. Deprotonasyon ve Transmetalasyon: Terminal alkın, piridin gibi bazik çözücü tarafından kısmen deprotonize olur ve Cu(II) ile transmetalasyon geçirerek bakır-alkinil kompleksi (R-C≡C-Cu) oluşturur.
  2. Oksidatif Katılma: İki bakır-alkinil kompleksi bir araya gelir ve Cu(II)'den Cu(III)'e yükseltgenerek dimerik ara ürün oluşturur.
  3. Redüktif Eliminasyon: Simetrik diyin (R-C≡C-C≡C-R) açığa çıkar ve Cu(I) tuzu rejenerasyonu gerçekleşir.
  4. Yeniden Yükseltgenme: Cu(I), ortamdaki fazla Cu(II) ile yeniden Cu(II)'ye yükseltgenir (bu, Glaser'den farklı olarak oksijene ihtiyaç duymaz).

Önemli Kavram: Oksidatif Dimerizasyon

Eglinton Coupling, iki terminal alkının oksidatif olarak birleşmesiyle diyin oluşturur. Bu, karbon-karbon üçlü bağının korunarak yeni bir karbon-karbon bağı oluşturulmasını sağlar. Bu tür reaksiyonlar, "çapraz eşleşme" değildir, çünkü iki aynı molekül birleşir (homo-eşleşme).

Reaksiyon Koşulları ve Değişkenler

Eglinton Coupling için tipik koşullar:

  • Alkın: Terminal alkın (R-C≡C-H). R = alkil, aril, heteroaril olabilir.
  • Bakır Tuzu: Cu(OAc)2·H2O (bakır(II) asetat monohidrat).
  • Çözücü: Piridin (hem çözücü hem de baz görevi görür).
  • Sıcaklık: Genellikle oda sıcaklığı veya hafif ısıtma (50-60°C).
  • Atmosfer: Hava ortamında yapılabilir (Glaser'dan avantajı).
  • Zaman: 1-24 saat.
Terminal Alkın (R-C≡C-H) Ürün (R-C≡C-C≡C-R) Notlar
Ph-C≡C-H (Fenilasetilen) Ph-C≡C-C≡C-Ph (1,4-Difenilbütadiin) Yüksek verim (%80-90)
n-C8H17-C≡C-H n-C8H17-C≡C-C≡C-C8H17-n Alkil zincirli diyin
HC≡C-(CH2)8-C≡CH Makrosiklik diyin Büyük halka sentezinde kullanılır
TMS-C≡C-H TMS-C≡C-C≡C-TMS TMS grubu koruyucu olarak kullanılabilir

Uygulama Alanları

Eglinton Coupling reaksiyonu, sentetik organik kimyada çeşitli alanlarda kullanılır:

  • Makrosiklik Bileşikler: Büyük halkalı diyinik moleküllerin sentezinde (örneğin, doğal ürünler, makrosiklik ligandlar).
  • Malzeme Bilimi: İletken polimerler, moleküler teller ve nanoyapıların inşasında.
  • MOF'ler (Metal-Organik Çerçeveler): Diyinik bağlantı moleküllerinin sentezinde.
  • Doğal Ürün Sentezi: Diyinik birim içeren doğal ürünlerin (örneğin, poliinler) sentezinde.
  • Temel Araştırma: Alkın kimyasının anlaşılması ve yeni diyinik bileşiklerin keşfi.

Uygulama Soruları

Soru 1: Eglinton Coupling reaksiyonunda hangi bakır tuzu kullanılır?

Soru 2: Aşağıdakilerden hangisi Eglinton Coupling'in avantajlarından biridir?
a) Oksijen atmosferi gerektirmesi
b) Sadece aromatik alkınlarla çalışması
c) Hava ortamında yapılabilmesi
d) Sadece yüksek sıcaklıkta çalışması

Soru 3: Eglinton Coupling ile 2 mol fenilasetilen (PhC≡CH) tepkimeye sokulursa hangi ürün oluşur?
a) Stilben (PhCH=CHPh)
b) 1,4-Difenilbütadiin (PhC≡C-C≡CPh)
c) Biphenil (Ph-Ph)
d) Fenilasetilen dimeri (PhCH=CH-C≡CPh)

Temel İlkeler

Eglinton Coupling'i anlamak için:

  • Bu, terminal alkınların oksidatif dimerizasyonudur.
  • Simetrik diyinler (R-C≡C-C≡C-R) oluşur.
  • Cu(II) hem katalizör hem de oksidandır — oksijene ihtiyaç yoktur.
  • Piridin, hem çözücü hem de baz görevi görür.

Laboratuvar Uygulaması

Tipik bir prosedür: 1 mmol terminal alkın, 2 mmol Cu(OAc)2·H2O ile 10 mL piridinde oda sıcaklığında 12 saat karıştırılır. Reaksiyon tamamlandığında, karışım suyla seyreltilir ve dietil eter ile ekstrakte edilir. Organik faz kurutulur ve çözücü uçurulduktan sonra, ürün kolon kromatografisi ile saflaştırılır. Verim genellikle %70-90 arasındadır.

Önemli Uyarılar

  • Piridin, toksik ve kötü kokulu bir çözücüdür — çeker ocakta çalışılmalıdır.
  • Reaksiyon, sadece terminal alkınlarla çalışır — iç alkınlar reaksiyona girmez.
  • Çok sterik engelli alkınlar düşük verim verir.
  • "Eglinton Coupling" terimi, literatürde yaygın olarak kullanılır ancak IUPAC tarafından resmi olarak kabul edilmemiştir.
  • Bu reaksiyon, asimetrik diyin sentezi için uygun değildir — sadece simetrik ürünler verir.